受激拉曼散射于 1962 年首次被观察到，现已成为生物成像、环境气体传感、材料表征和分子动力学跟踪等多个领域的通用工具。用于激发分子或材料的激光源的选择至关重要，因为它决定了光谱分辨率和获得拉曼光谱的方法。高光谱分辨率受激拉曼散射光谱的传统技术涉及使用窄带激光脉冲逐步扫描光谱，由于机械或热惯性限制了采集速度。相比之下，使用窄带皮秒激励脉冲和宽带飞秒探测脉冲的并行多波长探测会引入次优的时间脉冲重叠，从而带来抑制非谐振四波混合背景信号等挑战。
在《光科学与应用》最近发表的一篇文章中，由奥地利维也纳工业大学光子学研究所的 Andrius Baltuška 教授和瑞士 Paul Scherrer 研究所 SwissFEL 的谢新华博士领导的科学家团队与美国德克萨斯农工大学物理与天文学系的 Alexei Zheltikov 介绍了一种受激拉曼散射光谱的创新方法。它们利用放大和偏移相位控制的飞秒脉冲突发来实现超光谱分辨率和高速光谱采集。该技术通过求解耦合的非线性薛定谔方程和分子氮的数值表征进行了验证，可提供高光谱分辨率和无运动扫描。这种受激拉曼散射方法具有在气体传感、化学分析、环境污染检测、同位素表征和分子动力学跟踪等领域的潜在应用，代表了光谱能力的重大飞跃。
该出版物的第一作者、维也纳工业大学光子学研究所的胡洪涛博士强调：“正如我们小组之前报道的那样，该方法所需的放大飞秒脉冲突发可以在主振荡器中产生，然后放大通过以特殊模式运行的再生放大器。” 在图1(a)中，描绘了放大器之后的信号和闲频脉冲串的时间形状，在受激拉曼散射过程中分别标记为泵浦脉冲串和斯托克斯脉冲串。脉冲间时间间隔可以通过再生放大器和主振荡器往返之间的腔长度差来控制。偏移相位表示突发中两个相邻脉冲之间的相位差，由放置在主振荡器和再生放大器之间的声光调制器控制。
在设计良好的光参量放大器中，信号和闲频脉冲的相位可以共轭。因此，通过精确操纵进入光参量放大器的基本激光脉冲的相位，光谱模式可以优雅地沿信号和闲频伪梳的相反方向移动，如图 1 (b) 所示。因此，如图 1 (c) 和 (d) 所示，多个伪模式可以同时满足或错过图 1 (c) 和 (d) 中的受激拉曼散射条件，具体取决于加载到的脉冲的输入相位。再生放大器。在谐振偏移阶段，脉冲能量有效地从泵浦突发过渡到斯托克斯突发，从而引起各自的损耗和增益。这个复杂的过程代表了自由扫描的本质，这是实现拉曼光谱的关键，也是这项创新工作的基本原理。
他们的数值结果一方面揭示了光谱分辨率和爆发持续时间之间的关系;另一方面揭示了光谱分辨率和爆发持续时间之间的关系。光谱分辨率与突发持续时间和突发中脉冲数量的乘积成反比。例如，通过 100 个脉冲的突发和 2 皮秒的突发持续时间，实现 0.17 cm -1的光谱分辨率变得可行。此外，结果阐明了与突发中脉冲数量增加相关的增长模式——线性和二次增长的组合——确保拉曼光谱的高信噪比。
这项工作中展示的受激拉曼散射的新颖方法有望在气体传感、化学分析和分子动力学跟踪中得到应用。放大和偏移相位控制的飞秒脉冲突发的创新使用确保了超光谱分辨率和快速光谱采集。这一进步不仅意味着光谱能力的重大飞跃，而且引发了人们对其可能对各个科学学科产生变革性影响的期待。
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